Diagrama de fase magnética da solução sólida LaMn2(Ge1−xSix)2 (0 ≤ x ≤ 1) revelada por difração de nêutrons em pó

Scientific Reports volume 12, Número do artigo: 9248 (2022) Citar este artigo

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As propriedades estruturais e magnéticas da solução sólida do tipo ThCr2Si2 LaMn2(Ge1−xSix)2 (x = 0,0 a 1,0) foram investigadas empregando uma combinação de medidas de difração de raios X, magnetização e difração de nêutrons, o que permitiu estabelecer uma composição magnética -diagrama de fase de temperatura. A substituição de Ge por Si leva a uma compressão da célula unitária, o que afeta as interações de troca magnética. Em particular, a estrutura magnética de LaMn2(Ge1−xSix)2 é fortemente afetada pelo parâmetro c da célula unitária, que está relacionado com a distância entre camadas adjacentes de Mn. Camadas antiferromagnéticas proporcionais e uma estrutura ferromagnética inclinada dominam a parte rica em Si da solução sólida, enquanto uma espiral plana antiferromagnética incomensurável e uma estrutura magnética cônica são observadas na parte pobre em Si.

Os materiais pertencentes à família de compostos AM2X2 (A = alcalino, alcalino-terroso ou um elemento de terra rara, M = metal de transição, X = um elemento do grupo principal) são conhecidos por mostrar um amplo espectro de fenômenos físicos intrigantes, incluindo magnetismo, supercondutividade, férmions pesados, pontos críticos quânticos e comportamento Kondo1,2,3,4. Seus membros cristalizam preferencialmente na estrutura do tipo ThCr2Si2 (grupo espacial I4/mmm) em que os átomos A, M e X ocupam os sítios cristalográficos 2a, 4d e 4e, respectivamente. Esse arranjo atômico leva cada um dos três elementos a formar redes quadradas empilhadas ao longo do eixo c cristalográfico na ordem AXMXA, cf Figura 1. A estrutura também pode ser descrita como sendo composta por camadas de pirâmides quadradas XM4 de orientação alternada entre redes quadradas de átomos de A. Uma terceira descrição da estrutura é como camadas de tetraedros MX4 de compartilhamento de borda alternando com redes quadradas do metal A. As ilustrações das duas últimas descrições de estruturas cristalinas podem ser encontradas na Fig. S1 complementar.

Estrutura cristalina de LaMn2(Ge1-xSix)2: La (verde), Mn (azul escuro), Si/Ge (turquesa).

O subgrupo de silicietos e germanitos de manganês, REMn2X2 (RE = metal de terras raras, X = Si, Ge) ganhou atenção especial por suas propriedades físicas interessantes. Magnetorresistência gigante (GMR) foi observada em REMn2Ge2 (RE = La, Sm)5,6,7, comportamento magnetocalórico em REMn2Si2 (RE = Ho, Er, Tb)8,9,10 e REMn2Ge2 (RE = Ce, Tb)11 ,12 e bolhas skyrmiônicas em REMn2Ge2 (RE = Ce, Pr, Nd)13. Recentemente, LaMn2Ge2 demonstrou demonstrar um efeito Hall topológico (THE)14.

A ampla gama de comportamentos exibidos pelos materiais REMn2X2 está relacionada à rica diversidade de estados magnéticos colineares e não colineares que podem ser realizados neste arranjo atômico15,16,17,18,19,20,21,22,23,24 ,25,26. Temperaturas de ordem magnética entre 300 e 714 K foram observadas para todos os compostos deste tipo1,27, e muitos deles sofrem várias transições magnéticas após o resfriamento antes de atingirem seu estado magnético fundamental. Estudos anteriores sobre várias soluções sólidas baseadas em REMn2X2 indicaram que as distâncias Mn-Mn desempenham um papel importante na formação de diferentes estruturas magnéticas. Em distâncias Mn-Mn intraplanares mais próximas dintra < 2,84 Å, os momentos magnéticos dentro das camadas de Mn se ordenam em um arranjo ferromagnético fora do plano, enquanto redes quadradas adjacentes se acoplam antiferromagneticamente. Quando dintra ultrapassa a distância crítica de 2,84 Å, ocorre uma transição do arranjo ferromagnético fora do plano para um antiferromagnético no plano. Ao mesmo tempo, o acoplamento entre os planos permanece antiferromagnético11,28,29,30. Um novo aumento para dintra > 2,87 Å resulta em uma segunda transição na qual o arranjo intra-camada permanece inalterado, mas o acoplamento inter-camada evolui de antiferromagnético para ferromagnético11,28,29,30,31.